Né à Lumigny (Seine-et-Marne), le 23 novembre 1881.
Neveu du comte Albert de Mun, Robert d’Harcourt eut très jeune la passion des lettres anciennes. Maîtrisant le latin comme le grec, il traduisit deux traités de Cicéron, un livre des Géorgiques de Virgile, le Catilina de Salluste, le Phédon de Platon, l’Anabase et la Cyropédie de Xénophon.
Après une licence à l’Institut d’études catholiques, il séjourna quelque temps en Allemagne, puis passa sa thèse de doctorat sur le romancier et poète suisse Conrad Ferdinand Meyer.
Versé dans l’infanterie comme sergent pendant la Première Guerre mondiale, il fut grièvement blessé à deux reprises. Fait prisonnier, il devait raconter son expérience dans Souvenirs de captivité et d’évasions.
Après la guerre, il se vit confier la chaire de littérature et de langue allemandes à l’Institut catholique de Paris.
Germaniste émérite, il publia plusieurs études sur Schiller et Goethe. Il devait également mettre en garde les Français contre ce qu’il avait observé en Allemagne des dangers du nazisme dans plusieurs livres et brochures, dont L'Évangile de la force, paru en 1936.
Passé en zone libre pendant l’Occupation pour fuir les persécutions, il enseigna à l’Université catholique de Lyon, mais choisit de regagner Paris afin de s’engager aux côtés de la résistance intellectuelle.
Robert d’Harcourt fut élu à l’Académie française le 14 février 1946, par 15 voix au fauteuil du maréchal Franchet d’Espèrey. Deux de ses enfants ayant été déportés en Allemagne, il avait attendu qu’ils fussent libérés pour poser, comme on l’y invitait, sa candidature.
Il fut reçu le 28 novembre 1946 par Mgr Grente. Fait commandeur de la Légion d’honneur en 1961.
Mort le 18 juin 1965.