Né à Paris, le 12 janvier 1628.
Frère de Claude Perrault, l’architecte du Louvre, favori et protégé de Colbert, il fut secrétaire perpétuel de l’Académie des Inscriptions, après avoir fait partie avec Chapelain, Cassagne, l’abbé Bourzeys et Charpentier du Comité des Devises et Médailles, berceau de cette académie, dont il fut exclu à la mort de Colbert par Louvois qui le remplaça par Félibien. Elle comprenait alors trois autres membres Charpentier, l’abbé Tallemant et Quinault.
À l’Académie française, il retira sa candidature au siège de Gilles Boileau, en 1669. Il y fut nommé en 1671, en remplacement de Montigny, et reçu le 23 novembre par Chapelain ; le discours de réception qu’il prononça plut beaucoup à l’Académie qui décida de rendre publiques les séances de réception. Il fut à l’Académie le porte-parole de Colbert ; il fit décider l’élection des académiciens au scrutin, l’établissement des jetons de présence et prit part à la fondation de l’Académie des Beaux-Arts. Il écrivit l’Épître dédicatoire de la première édition du Dictionnaire, harangua la veuve du chancelier avant de quitter l’hôtel Séguier, en 1672, et Louis XIV au retour de la guerre de Hollande en 1672 et après la prise de Cambrai, en 1678. Il fut un des commissaires pour juger le cas de Furetière, reçut Caumartin et L. De Sacy. L’un des chefs des modernes, il écrivit un poème, Le Siècle de Louis le Grand et un Parallèle entre les anciens et les modernes : à la réception de la Chapelle, qui appartenait au groupe des anciens et qui avait battu un autre chef des modernes, Fontenelle, Charles Perrault donna lecture de son Épître au Génie, dans laquelle il exaltait Corneille et louait son neveu. Il fut le dernier élu sous le protectorat de Séguier.
Il a laissé des poèmes, des poésies et des Mémoires. Mais son titre de gloire aux yeux de la postérité est le livre célèbre des Contes de Fées. Le bibliophile Jacob entre autres en a publié une édition avec Notice.
Mort le 16 mai 1703.