Né à Paris, le 6 janvier 1859.
Après une scolarité à l’école Bossuet, Alfred Baudrillart entra à l’École Normale Supérieure en 1878. Agrégé d’Histoire, docteur ès lettres et en théologie, il enseigna en lycée et à l’université. Il fut également professeur dans l’enseignement libre, au collège Stanislas et à l’Institut catholique de Paris.
En 1890, il choisit d’entrer dans les ordres et à l’Oratoire. Ordonné prêtre en 1893, il devint évêque titulaire d’Himéria en 1921, puis archevêque de Laodicée et de Mytilène. Il était depuis 1907 recteur de l’Institut catholique ; Pie XI le fit cardinal en 1935.
Historien de formation, il assuma par ailleurs de nombreuses fonctions dans divers organes, notamment en tant que directeur du Bulletin critique, de la Revue française d’apologétique et du Dictionnaire d’histoire et de géographie ecclésiastiques. On lui doit également une œuvre importante consacrée pour une large part à l’Histoire de l’Église.
Après avoir essuyé en 1910 un premier échec à la succession du cardinal Mathieu, celui qui fut le confesseur, entre autres, de Paul Claudel fut élu à l’Académie française le 2 mai 1918 au fauteuil d’Albert de Mun, par 14 voix contre 7 à Adrien Mithouard et 5 à Fernand Gregh. Il perpétuait ainsi une lignée familiale de membres de l’Institut. Son père, Henri Baudrillart, économiste, avait été élu à l’Académie des Sciences morales, et son grand-père, Silvestre de Sacy, membre de l’Académie française au siècle précédent, lui avait offert quarante plus tôt un Quintilien portant pour dédicace : « À Alfred Baudrillart, futur membre de l’Académie française ».
Marcel Prévost le reçut sous la coupole le 10 avril 1919.
Mgr Baudrillart devait à son tour recevoir Abel Bonnard en 1932.
C’est par antibolchévisme plus que par progermanisme qu’après la défaite de 1940 Mgr Baudrillart se rallia à la collaboration, allant jusqu’à déclarer en 1941 : « Voici le temps d’une nouvelle croisade. J’affirme que le tombeau du Christ sera délivré. » Il décéda peu après.
Mort le 19 mai 1942.