Né à Washington (États-Unis), le 10 février 1875.
Fils d’un conseiller juridique en poste à l’ambassade de France aux États-Unis, Charles de Chambrun passa les premières années de sa vie à Washington. Très tôt destiné à la diplomatie, il obtint successivement des postes d’attachés d’ambassade au Vatican, à Berlin, puis à Washington. Après avoir passé deux ans à la direction politique du Quai d’Orsay, il fut nommé premier secrétaire en 1914 à Pétersbourg, puis à Athènes en 1924, et enfin à Vienne en 1926. De 1928 à 1933, il représenta la France à Ankara, avant d’être nommé ambassadeur à Rome, poste qu’il occupa de 1933 à 1935.
Homme fin et cultivé, s’inscrivant dans la plus pure tradition de la diplomatie française, le comte de Chambrun a laissé plusieurs ouvrages, au nombre desquels, Pétersbourg-Pétrograd (1914-1918), Ataturk et la Turquie nouvelle, L’Esprit de la diplomatie, Traditions et souvenirs.
Grand Officier de la Légion d’honneur, le comte de Chambrun fut élu à l’Académie française le 4 avril 1946, par 25 voix au fauteuil de Maurice Paléologue. Il fut reçu le 17 octobre 1946 par André Chaumeix.
Mort le 6 novembre 1952.