Né au château de la Bastide d’Engras (près d’Uzès), le 6 août 1908.
Par son père ascendance languedocienne, les La Croix de Castries, d’origine majorquine étant implantés à Montpellier depuis le XIVe siècle. Par sa mère, Mlle de Thomas de Saint-Laurent, ascendance comtadine de vice-légats du pape à Avignon. Années d’enfance au château de Gaujac dans le Gard et à Nîmes, où il commence des études, poursuivies au collège Saint-Jean de Fribourg et à l’école Sainte-Geneviève de Versailles. Suit aux Sciences politiques les cours des sections diplomatique et Finances publiques. Diplômé dans cette dernière section en 1932, il prépare la carrière diplomatique.
Son mariage, en 1934, avec Mlle Monique de Casagne change son orientation. En 1935, il rachète le château familial de Castries près de Montpellier, où sa maison est établie depuis 1495, en entreprend la restauration et cultive les vignes.
Mobilisé, il est envoyé au Liban en septembre 1939. Libéré en 1940, bloqué à Castries avec sa femme et ses trois enfants, il devient en 1941 maire de son village qu’il aide à traverser les temps difficiles de l’occupation. Pour meubler ses loisirs forcés, il commence le classement de ses archives et écrit plusieurs romans. L’un d’eux, Mademoiselle de Méthamis obtint sur manuscrit le prix Balzac, ce qui décide de sa vocation littéraire. Maintenu comme maire par la Résistance en août 1944, il administre son village jusqu’en 1950, tout en poursuivant solidairement des créations romanesques et en tenant un journal quotidien. Installé à Paris en 1951, il commence des recherches historiques, à la fois pour éclairer ses archives, et pour écrire une vie de son ancêtre, le maréchal de Castries, qui est couronné par l’Académie française en 1956. A partir de 1955, il composera régulièrement un volume annuel, alternant les synthèses historiques avec les biographies en maintenant une préférence pour la période 1750-1850.
Lauréat du Prix Historia pour Mirabeau ou l’échec du destin en 1961 et, en 1968, du prix des Ambassadeurs pour l’ensemble de son œuvre historique. Conférencier aux Annales et à l’Interallié, vice-président de la société des Gens de Lettres en 1964, il a été élu à l’Académie française, le 4 mai 1972, au fauteuil du pasteur Boegner (2e) et reçu le 1er février 1973 par Jacques Chastenet.
Mort le 17 juillet 1986.